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江桂斌團隊利用同位素指紋和二氧化硅實現顆粒物溯源

2019.4.15

　　在國家自然科學基金重大研究計劃“大氣細顆粒物的毒理與健康效應”（批準號：91543104，91743204，91843301）和國家杰出青年科學基金（批準號：21825403）等項目的資助下，中國科學院生態環境研究中心環境化學與生態毒理學國家重點實驗室劉倩、江桂斌課題組在細顆粒物溯源方面取得重要突破。該團隊利用硅、氧雙同位素指紋（dual isotopic fingerprinting）和機器學習（machine learning）技術，首次成功實現了SiO2顆粒的來源區分。研究成果以“Distinguishing the Sources of Silica Nanoparticles by Dual Isotopic Fingerprinting and Machine Learning”（雙同位素指紋和機器學習方法甄別二氧化硅納米顆粒物的來源）為題，2019年4月8日在線發表于Nature Communications (《自然·通訊》)。論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-09629-5。

　　自然界中沙塵無處不在，其主要成分是二氧化硅（SiO2），也是大氣細顆粒物PM2.5的重要組分。除了沙塵，大自然中其實存在著不同形態的SiO2，如石英、水晶、硅藻土等。而且，SiO2也是人類生產量和使用量最大的一類納米材料，如在工業中大量生產的白炭黑其實就是SiO2納米顆粒。這些人造的SiO2顆粒最終又會被排放到環境中去，成為大自然中沙塵的一部分。自然界中SiO2顆粒形貌極其復雜（見圖1），這使得甄別SiO2顆粒的來源非常困難。在之前的報道中，有人嘗試利用穩定同位素指紋對人造和天然的ZnO和CeO2顆粒進行區分，但未獲成功。

　　劉倩等研究發現，不同來源的SiO2顆粒形貌多樣，利用常規的表征手段如電鏡、元素組成、晶體結構等均無法實現其來源的區分。但不同來源的SiO2，如天然石英、天然硅藻土、以及利用氣相法、沉淀法和溶膠凝膠法合成的人造SiO2，在Si同位素和O同位素組成上均表現出一定的差異性（圖2a-b）。利用Si和O同位素構建的二維同位素指紋圖譜中，不同來源的SiO2顆粒分布于不同的區域（圖2c），從而可以通過Si-O同位素指紋信息來判斷SiO2顆粒的來源。為了實現全面準確的來源甄別，研究人員利用機器學習對現有樣品的同位素指紋信息構建了分類模型，可以給出每個樣品不同來源的概率值，總體正確率達到了93.3%，從而實現了SiO2顆粒的定量精準溯源。值得一提的是，該方法不但可以實現天然源和人為源SiO2的區分，還可以在一定程度上區分工業SiO2顆粒的不同生產工藝和不同制造廠商，從而為工業納米產品的質量分析和質量控制提供了一種有力的工具。

　　這一研究突破了同位素指紋不能用于顆粒物溯源的傳統觀念，揭示了穩定同位素指紋在包括PM2.5在內的顆粒物溯源方面的強大潛力。