水在銳鈦礦表面吸附的微觀圖像被揭開 研究成果為綠色氫能的理想制備邁出基礎性一步
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下一篇 2011-07-25 09:03:30
英國《自然—材料學》雜志近日發表了湖北大學“楚天學者計劃”特聘教授何云斌與其合作者關于水在TiO2表面吸附的重要研究進展：研究人員在國際上首次在分子水平展示了覆蓋度小于一個單分子層的水在銳鈦礦TiO2（101）表面吸附的微觀圖像；首次發現了水分子通過銳鈦礦TiO2襯底的媒介作用（界面電子轉移）而相互排斥或吸引，形成局域排列有序的2×2表面超晶格結構。
據悉，氫由于其燃燒值高且燃燒后的產物（水）不對環境造成任何污染，被普遍認為是一種理想、無污染的綠色能源。氫能作為解決能源危機和環境問題的理想途徑之一而成為世界各國競相發展的焦點。在眾多氫能開發的手段中，利用太陽能光催化分解水制氫是最為理想、最有前途的手段之一。
自1972年日本學者Fujishima等發現TiO2表面能光催化分解水制氫以來，水在TiO2表面吸附的研究一直是氧化物表面領域的研究熱點之一。由于大尺寸的銳鈦礦相單晶樣品至今稀缺，雖然亞穩態的銳鈦礦相的光催化活性更高，但是迄今為止，人們的研究都集中于水在最穩定的金紅石相TiO2（110）單晶表面的吸附。
在最新研究中，何云斌及其合作者采用自然礦物單晶做樣品，結合先進的低溫高分辨STM技術和密度泛函理論計算，第一次在分子水平展示了覆蓋度小于一個原子層的水在銳鈦礦TiO2（101）表面吸附的微觀圖像。研究結果表明：水在完整的（即沒有O空位之類的缺陷）銳鈦礦TiO2（101）表面是以分子態吸附，即并不產生分解；吸附的水分子通過銳鈦礦TiO2襯底的媒介作用（界面電子轉移）而發生相互吸引或排斥，形成局域排列有序的2×2表面超晶格結構。
這一發現表明，水在銳鈦礦TiO2（101）表面的吸附與在其他TiO2表面和其他金屬、氧化物表面的吸附都有很大不同。據介紹，在金紅石相TiO2（110）表面，由于表面O空位的存在，水是以裂解（羥基）和分子態混合的狀態吸附。由于氫鍵作用，吸附在固體表面的水分子通常表現出相互吸引；而在銳鈦礦TiO2（101）表面，沿【010】方向水分子卻表現出相互排斥。何云斌及其合作者把這些現象歸結為銳鈦礦TiO2（101）表面的特殊晶體及電子結構，這些研究結果為人們進一步深入認識水在TiO2表面的光催化分解微觀機理，從而最終實現氫能源的綠色、價廉和可靠的制備奠定了基礎。
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