物理所在碳晶體結構理論計算研究方面獲新進展

碳元素是自然界中分布最為廣泛的基礎元素之一。 單質碳通常以金剛石和石墨兩種晶型存在。近二十年來，隨著碳納米管以及籠狀富勒烯（C60）的發現，人們期待著能夠發現新的三維碳晶體結構并為此做了大量的實驗與理論工作。2009年日本東北大學與國內吉林大學的研究組先后提出了K4和M-型碳晶體結構。K4結構因不具備熱力學結構穩定性發表后即被否定，M-型晶體結構作為由石墨到金剛石高壓相變過程中的過渡態而被實驗觀察和理論計算證明。中科院物理研究所∕北京凝聚態物理國家實驗室（籌）王建濤研究員、王鼎盛研究員及其合作者美國內華達大學物理系陳長風教授、日本東北大學金屬材料研究所川添教授等通過第一性原理計算系統地研究了碳三維晶體結構的結構穩定性。理論計算表明，具有面心立方晶體結構的C136籠狀晶格是繼金剛石和石墨兩種晶型之后的第三個碳穩定晶體結構。      鈉摻雜簡立方硅籠狀化合物(clathrate-I:Na8Si46)早在1965年已被發現，最近面心立方硅籠狀化合物（clathrate-II:Na24-xSi136，JACS，131, 9642 2009）等相繼合成。C136晶體具有與Si136同樣的結構，含有8個C28籠和16個C20籠狀結構（見下左圖），每個C28的4個碳六員環相當于金剛石結構中的4個C-C鍵，構成類似于金剛石結構的面心立方晶格。該晶體結構作為第三個穩定碳結構可在較大體積變化范圍內存在于金剛石和石墨兩種晶型之間（下右圖）。聲子譜計算顯示C136晶體結構具有良好的熱力學結構穩定性。壓力效應研究表明該種碳結構可通過高壓合成。在17GPa附近存在一個從石墨到C136結構的高壓相變。這些結果為實驗合成該類碳晶體結構提供了重要理論支撐,對理解碳晶體結構及有關物性具有廣泛的科學意義