中國科大撥開硅材料“光解水制氫”機制的迷霧
眾所周知，氫氣是一種非常清潔且可儲存運輸的可再生能源，因此利用太陽能分解水制備氫氣已成為一種備受關注的清潔新能源技術。半導體催化劑在光解水制氫過程中扮演著非常重要的角色，包括俘獲光能、降低反應勢壘、減少能耗、加快反應速度等。硅材料作為地球上豐度最高且應用最為廣泛的半導體材料，早已有報道預言可用于光解水制氫技術。
近日，中國科學技術大學教授熊宇杰課題組首次揭示了硅納米線表面“光解水制氫”的機制，并為其制氫性能的提高提供了新的途徑。研究成果發表于《德國應用化學》，并被選為該期刊的熱點論文（Hot Paper）。課題組的博士生劉東和李磊磊為共同第一作者。
研究人員巧妙地通過微納制造技術（即自上而下）和濕化學方法（即自下而上）相結合，具有高度選擇性地調控硅納米線陣列的表面懸鍵類型和數量。基于系統紅外光譜監測，研究團隊得以將光催化產氫效率及激子平均壽命與表面懸鍵聯系起來，從而凸顯了硅材料表面懸鍵在光催化應用中的關鍵作用。另一方面，研究人員發現該過程產生的氫氣和氧氣的比例遠高于常規思維中的化學計量比，因此與傳統的光催化產氫機制應該有所差異。江俊教授課題組通過理論模擬，不但證實了預計中表面懸鍵對于電荷分離的貢獻，而且掃描出在不同懸鍵表面所發生的化學反應勢壘。基于該系列發現，研究團隊首次撥開了硅材料“光解水制氫”機制的“面紗”，確定了其反應機制。在理解作用機制之后，研究人員開發出了一類基于常規半導體工業技術的表面化學處理方法，為調控位于硅納米線表面的懸鍵狀態提供了簡捷途徑，得以理性地調變其光催化制氫性能。
該研究工作提出了新的表面工程思路，為開發高效、自然界豐富的光催化劑鋪筑有效道路，并將拓展人們對化學轉化中電子運動“微觀引擎”的控制能力，對高效催化劑的理性設計具有重要推動作用。
研究工作得到了科技部“973”計劃、國家自然科學基金、國家青年千人計劃、中科院百人計劃、高等學校博士學科點專項科研基金、校重要方向項目培育基金等項目的資助。
硅納米線表面光催化產氫機制圖示
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