新型石墨烯基材料大幅提高光致熱催化凈化VOCs效率
現代工業化和城市化快速發展，資源特別是能源消耗持續增長的同時，區域性大氣污染問題越發突出。揮發性有機污染物(volatile organic compounds，VOCs) 是大氣環境污染物的重要組成部分，對人類生存和健康影響巨大，它的控制排放、治理污染不容忽視。本團隊致力于環境功能材料的研發及其在VOCs控制與消除方面的研究。
在VOCs控制治理中，催化燃燒治理技術最為廣泛，但高能耗的催化燃燒所用的化石燃料，導致能源危機以及燃料燃燒引起的環境污染問題。太陽能構建的可再生綠色清潔能源系統，代表能源革命的方向。傳統太陽光催化降解VOCs，受限于半導體材料的帶隙能，僅紫外和部分可見光被利用，占太陽光能量48%的大部分紅外光以熱輻射的形式損失，導致太陽能量子效率低。同時，能耗需求高是制約傳統催化燃燒技術發展的重要因素，利用太陽能轉化儲存為熱能來驅動催化反應，有望替代傳統的熱催化技術，從而實現低能耗的工業應用。面臨的科學問題在于如何廣譜俘獲太陽能、減少太陽光能質損失，以及如何有效將俘獲的太陽光子能量轉化為熱能引入到催化反應中，實現全光譜太陽光的有序轉化，關鍵在于高效光熱轉化材料的研發。
石墨烯，具有寬光譜吸收性質和優異的光熱轉換性能等優點，基于傳統的熱催化劑Pt-TiO2，對石墨烯組裝體Pt-rGO-TiO2，通過光學、熱學和催化反應位點聯合設計，實現Pt-rGO-TiO2無聚光條件下14.1%光熱轉換效率及VOCs高效無害化轉化(紅外光強116 mW/cm2，光致熱溫度150 ℃，甲苯轉化率95%，礦化率72%)。石墨烯為sp2雜化碳原子形成的類六元環苯單元的無限擴展的二維納米材料，除了擁有大的比表面積和孔隙率，石墨烯與甲苯反應物分子之間有強烈的π-π作用，大量的甲苯可通過π-π作用吸附富集在石墨烯的表面上，增加反應物分子在催化劑上的停留時間，從而提高催化活性。與石墨烯載鉑-二氧化鈦(Pt-rGO-TiO2)相比，甲苯的穿透實驗和程序升溫脫附實驗分析證實了在紅外光照溫度下，石墨烯吸附層載鉑催化劑(Pt-rGO)仍表現出較高的飽和吸附量。rGO吸附層載Pt的構建創新實現無聚光條件下17.6%光熱轉換效率及甲苯徹底無害化轉化(紅外光強146 mW/cm2，光致熱溫度180 ℃，甲苯轉化率98%，礦化率96%)。該工作發表在Appl. Catal. B: Environ., 2018, 233, 260-271； J. Mater. Chem. A， DOI: 10.1039/C9TA00148D。
此前，貴金屬等離子共振效應(Pt-Al2O3)，黑色雙金屬氧化物NiOx/Co3O4、CeO2/LaMnO3在全太陽光譜范圍(200~2500 nm)展現很強的光吸收及其光熱效應，使催化劑溫度升高，從而使其具有高效的全太陽光譜驅動VOCs催化凈化活性。相關研究成果發表在ACS Appl. Nano Mater., 2018, 1, 2971-2981；Appl. Nano Mater., 2018, 1, 6368-6377； Appl. Catal. B: Environ., 2019, 140, 141-152。申請ZL2件(2017101950058, 2017103067971).
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技術原理
