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JACS－鄧風楊俊李申慧等－HY沸石分子篩催化劑研究

2007.9.14

中科院武漢物理與數學所波譜與原子分子物理國家重點實驗室鄧風研究組在脫鋁HY沸石分子篩固體酸催化劑的Br?nsted酸和Lewis酸協同作用機理研究方面取得新進展，相關論文發表在近期的《美國化學會會志》(J. Am. Chem. Soc. 2007, 129, 11161-11171) 上。
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HY沸石分子篩催化劑廣泛應用于石油化工中的裂化、異構化等重要酸催化過程。對HY分子篩進行適度的水熱處理，使部分鋁從分子篩骨架上解脫下來成為非骨架鋁，不僅可以提高分子篩的熱穩定性，而且還可以提高其催化活性。
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長期以來，由于缺乏直接的實驗證據，對于非骨架鋁的結構、性能以及其作為Lewis酸與骨架Br?nsted酸產生協同作用使得分子篩催化劑活性增強的原因一直不清楚。鄧風研究員和他的同事楊俊博士以及研究生李申慧等人采用最新的1H二維雙量子魔角旋轉和其它NMR實驗技術, 并結合量子化學計算，清楚揭示了脫鋁HY分子篩中Lewis酸（非骨架鋁）的具體結構和性能，深入闡明了Br?nsted/Lewis酸協同作用的機理，合理解釋了脫鋁分子篩催化劑活性增強的原因。這些研究結果為進一步從原子分子水平上研究分子篩酸催化反應的機理打下了基礎。
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在前期工作中，研究組利用固體核磁共振（NMR）實驗技術和量化計算揭示一系列環境友好固體酸催化劑的活性中心結構與性能（J. Am. Chem. Soc. 2005, 127:18274-18280; J. Phys. Chem. B 2005, 109: 13124-13131; 2006, 110: 10662-10671），該工作是基于前期工作的又一次重要突破。